Der Übergang zu erneuerbaren Energien erfordert die Entwicklung fortschrittlicher Batterien mit innovativen Elektrodenmaterialien, die in der Lage sind, wichtige Einschränkungen wie den trägen Ionentransport und die schlechte elektrische Leitfähigkeit zu überwinden. In dieser Dissertation wird eine neuartige Strategie zur Bewältigung dieser Herausforderungen vorgeschlagen, indem die Nanoconfinement-Bedingungen von schichtstrukturierten, Übergangsmetalloxid-basierten Elektrodenmaterialien verändert werden. Es werden organische Moleküle als „Pillars“ in die Zwischenschichtgalerien der Elektroden eingebaut, wodurch die Zwischenschichtabstände vergrößert und breitere Diffusionskanäle geschaffen werden. Mithilfe einer Reihe fortschrittlicher Charakterisierungsmethoden zeigt diese Arbeit, dass der Pillaring-Ansatz die Interkalation von solvatisierten Lithiumionen fördert, wobei der Mechanismus der Ionen-Lösungsmittel-Kointerkalation zu einer verbesserten Ratenleistung beiträgt und den Betrieb bei niedrigen Temperaturen ermöglicht. Der Pillaring-Ansatz ist auch im Natrium-Ionen-System wirksam, wo die aufgeweitete Struktur im Vergleich zur unmodifizierten Struktur eine verbesserte Natrium-Ionen-Transportkinetik aufweist.
Neben der Verbesserung des Ionentransports können die organischen Moleküle auch als Präkursoren für die Bildung von Kohlenstoff-Metalloxid-Nanokompositen mit verbesserter elektrischer Leitfähigkeit dienen. Durch einen Pyrolyseprozess werden die organischen Moleküle in eine Kohlenstoffphase umgewandelt, die in Metalloxid-Nanodomänen eingeschlossen ist. Diese Nanokompositstruktur weist nicht nur eine höhere elektrische Leitfähigkeit auf, sondern verbessert auch das Ratenverhalten und die Coulomb-Effizienz sowohl bei Interkalations- als auch bei Umwandlungsreaktionen. Es wird eine detaillierte mechanistische Studie vorgestellt, die die mikrostrukturelle Entwicklung während der Bildung des Nanokomposits sowie eine umfassende elektrochemische Analyse aufzeigt und wertvolle Erkenntnisse für die Entwicklung von Metalloxid-Kohlenstoff-Nanokompositen durch Pyrolyse mit maßgeschneiderten Mikrostruktureigenschaften liefert.
Zusammenfassend zeigt diese Dissertation, dass die Modifizierung der Nanoconfinement-Umgebung in schichtstrukturierten Metalloxiden mit Hilfe organischer Moleküle ein effektiver Ansatz zur Verbesserung des Ionentransports und zur Synthese von Metalloxid-Kohlenstoff-Nanokompositen mit hoher elektrischer Leitfähigkeit ist. Dieser Ansatz bietet einen vielversprechenden Weg zur Überwindung der Limitationen des Ionentransports und der elektrischen Leitfähigkeit in schichtstrukturierten Elektrodenmaterialien und trägt damit zur Entwicklung von Batteriematerialien der nächsten Generation bei.