Ziel der weiteren Entwicklung elektrochemischer Energiespeicher ist nicht zuletzt eine Verbesserung der Sicherheit und eine Steigerung der Energiedichte. Was die Anode betrifft, so wird die maximale theoretische Energiedichte durch die Verwendung des reaktiven Metalls selbst erreicht. Bei wiederaufladbaren Batterien auf Lithiumbasis würde die metallische Anode beispielsweise eine Verzehnfachung der spezifischen Kapazität im Vergleich zum derzeitigen Stand der Technik (Graphit) ermöglichen. Vor der potenziellen Vermarktung von Lithium-Metall-Sekundärbatterien müssen jedoch noch mehrere Probleme gelöst werden, z. B. die parasitären Reaktionen von Li-Metall mit flüssigen organischen Elektrolyten und die instabile und dendritische Lithiumablagerung, die das Risiko von Dendriten-induzierten Kurzschlüssen birgt. Diese Probleme stehen größtenteils im Zusammenhang mit den derzeit verwendeten metastabilen Elektrolyten, die eine begrenzte elektrochemische Stabilität, eine relativ niedrige Kationenüberführungszahl und, insbesondere bei Elektrolyten auf Polymerbasis, auch eine relativ geringe Ionenleitfähigkeit aufweisen. Mein Dissertationsprojekt befasste sich mit diesen Problemen, indem ich hochstabile und leitfähige Einzelionen-Polymerelektrolyte einsetzte, um sichere, nachhaltige und kosteneffiziente Batterien mit hoher Energiedichte zu realisieren. Das Projekt basierte auf den attraktiven Möglichkeiten von polyaromatischen Polymeren und Multiblock-Copolymeren, die eine hohe Ionenleitfähigkeit, eine hohe thermische Stabilität (>300 °C) und eine ausgezeichnete elektrochemische Stabilität (>4 V) aufweisen. Diese Polymere wurden zu Festelektrolytmembranen und in Kombination mit (optimierten) hochenergetischen Lithium-Ionen-Kathodenmaterialien wie Li[Ni0.8Mn0.1Co0.1]O2) zu Polymer-Kathodenmembranen verarbeitet. Die Polymerelektrolyte dienen hierin gleichzeitig als Bindemittel und Ionentransportweg zu den aktiven Materialpartikeln. Ihre thermomechanischen, elektrochemischen und strukturellen Eigenschaften wurden systematisch in Abhängigkeit von der vielseitigen molekularen Architektur und den eingebauten kleineren Molekülen zur Unterstützung des Ladungstransports untersucht. Darüber hinaus wurden auch hybride Systeme erforscht. Schließlich wurde ein neuer etherfreier, einfach leitender Polymerelektrolyt entwickelt, der eine gute thermische Stabilität, eine ausgezeichnete Ionenleitfähigkeit und ein breites elektrochemisches Stabilitätsfenster aufweist. Allerdings war die Zyklenstabilität in symmetrischen Li║Li-Zellen bei hohen Stromdichten vergleichsweise verbesserungsfähig im Vergleich zu den anderen Polymerelektrolyten. Daher haben wir eine dünne Schutzschicht auf PEO-Basis zwischen dem einzelionenleitenden Polymerelektrolyten und der Lithium-Metallelektrode eingebracht. Dieses Mehrschichtsystem weist eine ausgezeichnete Zyklenstabilität in symmetrischen Li║Li-Zellen für mehr als 500 Stunden und in Li║LiFePO4-
Vollzellen für mehr als 200 Zyklen auf. Insgesamt tragen die hier vorgestellten Ergebnisse zur Entwicklung von Hochleistungspolymerelektrolyten für langzeitstabile, hochenergetische Lithium-Metall-Batterien bei.